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The Lithium-Sulfur Battery: Design, Characterization, and Physically-based Modeling

Fronczek, David Norman (2015) The Lithium-Sulfur Battery: Design, Characterization, and Physically-based Modeling. Dissertation, Universität Stuttgart.

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Official URL: http://elib.uni-stuttgart.de/opus/frontdoor.php?source_opus=10397

Abstract

Lithium-Schwefel (Li/S) Batterien sind eine vielversprechende Technologie für elektrochemische Energiespeicher der nächsten Generation. Sie vereinen auf bisher unerreichte Weise hervorragende Leistungsdaten, Kosteneffizienz, und Umweltverträglichkeit. Bisher kommen Li/S Batterien jedoch nur für wenige Spezialanwendungen zum Einsatz; der Eignung für ein größeres Marktsegment stehen die derzeit noch unbefriedigende Energieeffizienz, Selbstentladung und Lebensdauer entgegen. Die vorliegende Arbeit trägt zur Weiterentwicklung dieser Technologie in zweifacher Weise bei: Zum einen wurde ein neuartiger Elektrodentyp, basierend auf beschichtetem Lithiumsulfid (Li2S), hergestellt, getestet und optimiert; zum anderen wurde durch die Modellierung und Simulation einer Li/S Zelle das Verständnis der komplexen chemischen und physikalischen Vorgänge in der Batterie verbessert. Für den experimentellen Teil der Arbeit wurde ein Verfahren zur chemischen Gasphasenabscheidung von Kohlenstoff auf Li2S-Partikeln entwickelt. Das Hauptaugenmerk der Arbeit lag jedoch auf der Optimierung der gesamten Prozesskette ausgehend von kommerziell erhältlichen Chemikalien bis zur fertigen (Knopf-)Zelle, insbesondere aber auf der dazu notwendigen Charakterisierung der Materialien und Elektroden. Für den theoretischen Teil wurde ein skalenübergreifendes elektrochemisches Modell so erweitert und parametriert, dass damit Simulationen der Li/S Batterie möglich sind. Das Modell enthält eine detaillierte Beschreibung der elektrochemischen Reaktionsmechanismen, der Transportvorgänge im flüssigen Elektrolyten und der Ausfall und Auflösungsreaktion in porösen Elektroden. Daneben werden die electrochemische Doppelschicht sowie eine effektive Beschreibung der Mikrostruktur berücksichtigt. Schließlich wurde eine phänomenologische Beschreibung des Shuttle-Effekts sowie der Degradation der Zelle implementiert und ausgewertet. Die Parametrierung und Validierung des Modells erfolgte anhand der experimentellen Daten mittels direkter Messung, Berechnung oder Kurvenanpassung sowie anhand ausgewählter publizierter Daten und Ergebnisse aus der Literatur. Mit Hilfe des so parametrierten Modells wurden Lade-/Entladekurven, Impedanzspektren sowie die Evolution der chemischen Zusammensetzung der Elektroden simuliert, woraus sich unter anderem Rückschlüsse auf limitierende Prozesse oder günstige Betriebsbedingungen ziehen lassen. Durch die Kombination von theoretischen und empirischen Verfahren konnten die Leistung und Lebensdauer des verwendeten Kathodenmaterials erhöht sowie gleichzeitig ein Beitrag zum besseren Verständnis der Li/S Batterie erreicht werden.

Item URL in elib:https://elib.dlr.de/93748/
Document Type:Thesis (Dissertation)
Title:The Lithium-Sulfur Battery: Design, Characterization, and Physically-based Modeling
Authors:
AuthorsInstitution or Email of AuthorsAuthors ORCID iD
Fronczek, David Normandavid.fronczek (at) dlr.deUNSPECIFIED
Date:2015
Refereed publication:Yes
Open Access:No
Gold Open Access:No
In SCOPUS:No
In ISI Web of Science:No
Number of Pages:188
Status:Published
Keywords:Modellierung Batterien Elektrochemie Lithium-Schwefel-Batterie Zellcharakterisierung
Institution:Universität Stuttgart
HGF - Research field:Energy
HGF - Program:Efficient Energy Conversion and Use (old)
HGF - Program Themes:Fuel Cells (old)
DLR - Research area:Energy
DLR - Program:E EV - Energy process technology
DLR - Research theme (Project):E - Electrochemical Processes (old)
Location: Stuttgart , other
Institutes and Institutions:Institute of Engineering Thermodynamics > Computational Electrochemistry
Institute of Engineering Thermodynamics > Electrochemical Energy Technology
Deposited By: Fronczek, David N.
Deposited On:14 Dec 2015 08:47
Last Modified:04 Feb 2016 13:10

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