Modellierung und Simulation der Sauerstofferzeugung auf Basis reversibler Gas-Feststoff-Reaktionen von Metalloxiden

Abstract

Im Rahmen dieser Arbeit werden verschiedene Einsatzmöglichkeiten von Metalloxiden in Hochtemperatur-Kreisprozessen aufgezeigt. Besonderer Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung der Sauerstofferzeugung anhand des BaO-BaO2-Reaktionssystems, dem sogenannten Brin-Prozess. Zunächst wird ein Überblick über den Entwicklungsstand von vier Kreisprozessen gegeben, bei denen jeweils Metalloxide zum Einsatz kommen. Es handelt sich dabei um die thermochemische Wärmespeicherung, Chemical-Looping with Oxygen Uncoupling, die solare Wasserstofferzeugung und die Sauerstoffherstellung durch den Brin-Prozess. Darauf aufbauend wird der Brin-Prozess auf Systemebene näher untersucht und Prozessführungsmöglichkeiten aufgezeigt und bewertet. Die dazugehörigen thermodynamischen Vergleichsprozesse werden vorgestellt. Die Reaktionskinetik des BaO-BaO2-Systems wird näher betrachtet und in diesem Zusammenhang eine Kinetik entwickelt, die auch nahe am Gleichgewichtszustand der Reaktion gültig ist. Daran anschließend wird mittels numerischer Simulation der Wärmetransport in Verbindung mit einer chemischen Reaktion, wie er beim Brin-Prozess vorkommt, näher untersucht. Dabei wird das verwendete physikalische Modell und das dazugehörige mathematische Modell vorgestellt. Anhand der aus der Simulation gewonnenen Ergebnisse werden die grundlegenden physikalischen Vorgänge analysiert und der Einfluss der Reaktorabmessungen diskutiert. Die numerischen Untersuchungen wurden mit Hilfe des Finite-Elemente- Programms COMSOL Multiphysics® durchgeführt.