Investigation and evaluation of atmospheric sulfur dioxide in the EMAC model

Kurzfassung

Schwefeldioxid (SO2) ist ein Spurengas in der Erdatmosphäre mit vielfältigen Auswirkungen auf das Klima und die Umwelt. Der größte Beitrag zu atmosphärischem SO2 sind anthropogene Emissionen, welche in erster Linie aus der Verbrennung von schwefelhaltigen Brennstoffen stammen. Zu den natürlichen SO2 Quellen gehören vulkanische Ereignisse und die Oxidation von Schwefelspezies wie Dimethylsulfid (DMS) aus den Ozeanen. SO2 kann direkt durch trockene oder nasse Deposition aus der Atmosphäre entfernt oder in der Gas- und Flüssigphase zu Schwefelsäure (H2SO4) oxidiert werden. Diese Säure kann zur Bildung von saurem Regen führen, der sich negativ auf Ökosysteme auswirkt. Außerdem kann SO2 in der Atmosphäre Sulfatpartikel bilden, die die einfallende Sonnenstrahlung reflektieren, was zu einer Abkühlung an der Oberfläche führt. Diese Arbeit stellt erstmalig eine umfassende Untersuchung des atmosphärischen Schwefeldioxids im Klima-Chemie Modell EMAC vor. Zu Beginn wird gezeigt, dass das troposphärische Schwefelbudget in EMAC geschlossen ist, was eine wichtige Grundlage für die weiteren Untersuchungen darstellt. Mit dem Ziel, das atmosphärische SO2 über verschmutzten Regionen zu untersuchen, werden die Ergebnisse von EMAC mit Beobachtungsdaten verglichen. Die Ergebnisse für das Jahr 2019 zeigen, dass die simulierten bodennahen SO2 Konzentrationen etwa 1,7 ± 0,3 mal höher sind als die beobachteten SO2 Konzentrationen aus bodengestützten Netzwerken. Diese Diskrepanz ist konsistent mit den Unterschieden zwischen simulierten und aus Beobachtungen (satellitengestütze Messungen) abgeleiteten vertikalen SO2 Säulendichten über denselben Regionen. Das deutet darauf hin, dass die vorgeschrieben SO2 Emissionen in EMAC überschätzt sind. Desweiteren wird eine Fallstudie durchgeführt, um die emittierte SO2 Menge und den anschließenden Verlust von SO2 nach den Vulkanausbrüchen von Raikoke (48.3°N, 153.2°O) und Ulawun (5.05°S, 151.33°O) im Jahr 2019 zu bewerten. Zu diesem Zweck werden Sensitivitätssimulationen unter Berücksichtigung beider Vulkane durchgeführt. Die Ergebnisse zeigen eine sehr gute Übereinstimmung der simulierten zeitlichen Entwicklung der atmosphärischen SO2 Menge nach den Ausbrüchen mit den aus satellitengestützten Beobachtungen abgeleiteten Daten. Über einen längeren Zeitraum (2000-2019) reproduziert die EMAC Simulation die gemessenen rückläufigen Trends der SO2 Konzentrationen und der deponierten Schwefelflüsse in den USA und Europa, kann aber die beobachteten Trends in Ostasien nicht gut wiedergeben. Dies ist höchstwahrscheinlich auf die vorgeschriebenen SO2 Emissionen in den verwendeten Emissionsinventaren zurückzuführen. Für eine weitere Fallstudie, die sich auf lokale Messungen des troposphärischen SO2Mischungsverhältnisses mit Hilfe von Flugzeugdaten konzentriert, wird aufgrund seiner feinen räumlichen und zeitlichen Auflösung das MECO(n) Modellsystem verwendet. Die Analyse zeigt Unterschiede zwischen simulierten und gemessenen SO2 Mischungsverhältnissen, die auf Ungenauigkeiten des Modells bei der korrekten Darstellung der Grenzschichthöhe zurückzuführen sind. Zusammenfassend zeigen die Ergebnisse, dass das EMAC-Modell die räumliche und zeitliche Verteilung von SO2, wie sie von weltraum- und bodengestützten Instrumenten beobachtet wird, trotz einiger Diskrepanzen gut wiedergibt. Diese Diskrepanzen sind auf verschiedene Faktoren zurückzuführen, wie zum Beispiel die über- oder unterschätzten Messdaten, die Darstellung der Schwefeldepositionsflüsse im Modell und die verwendeten Emissionsinventare. Allerdings gibt es Einschränkungen bei der Berechnung der gemessenen SO2 Mischungsverhältnisse entlang der Flugrouten in der Nähe von lokal verstärkten Quellen.