elib
DLR-Header
DLR-Logo -> http://www.dlr.de
DLR Portal Home | Impressum | Datenschutz | Kontakt | English
Schriftgröße: [-] Text [+]

Effect of the 3D Structure and Grain Boundaries on Lithium Transport in Garnet Solid Electrolytes

Neumann, Anton und Hamann, Tanner und Danner, Timo und Hein, Simon und Becker-Steinberger, Katharina und Wachsman, Eric und Latz, Arnulf (2021) Effect of the 3D Structure and Grain Boundaries on Lithium Transport in Garnet Solid Electrolytes. ACS Applied Energy Materials, 4 (5), Seiten 4786-4804. American Chemical Society (ACS). doi: 10.1021/acsaem.1c00362. ISSN 2574-0962.

[img] PDF - Preprintversion (eingereichte Entwurfsversion)
11MB

Offizielle URL: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsaem.1c00362

Kurzfassung

Lithium metal anodes are vital enablers for high-energy all-solid-state batteries (ASSBs). To promote ASSBs in practical applications, performance limitations such as the high lithium interface resistance and the grain boundary resistance in the solid electrolyte (SE) need to be understood and reduced by optimization of the cell design. In this work, we use our 3D microstructure-resolved simulation approach combined with a modified grain boundary transport model for the SE to shed some light on the aforementioned limitations in garnet ASSBs. Using high-resolution volume images of the SE electrode sample, we are able to reconstruct the SE microstructure. Using a grain segmentation algorithm, we further distinguish individual grains and account for the influence of the SE grain size and grain boundaries. We focus our simulation work on the trilayer cell architecture, consisting of two porous SE electrodes separated by a dense layer. Even though the highly porous SE electrodes reduce the lithium interface resistance by providing a higher active surface area, the increased electrode tortuosity also reduces the effective ionic conductivity in the SE. We confirm via impedance simulation studies and validation against experimental results that with increasing SE electrode porosity, the lithium transport becomes limited by grain boundaries. We also correlate the area-specific resistance to different lithium infiltration stages in the trilayer cell by spatially resolving the current density distribution. This analysis allows us to suggest a plausible deposition mechanism, and moreover, we identify current density hot spots in the proximity of the dense layer. These hot spots might lead to dendrite formation and long-term cell failure. The joint theoretical and experimental study gives guidelines for cell design and optimization which allow further improvement of the trilayer architecture.

elib-URL des Eintrags:https://elib.dlr.de/147561/
Dokumentart:Zeitschriftenbeitrag
Titel:Effect of the 3D Structure and Grain Boundaries on Lithium Transport in Garnet Solid Electrolytes
Autoren:
AutorenInstitution oder E-Mail-AdresseAutoren-ORCID-iDORCID Put Code
Neumann, AntonAnton.Neumann (at) dlr.deNICHT SPEZIFIZIERTNICHT SPEZIFIZIERT
Hamann, TannerMaryland Energy Innovation InstituteNICHT SPEZIFIZIERTNICHT SPEZIFIZIERT
Danner, TimoTimo.Danner (at) dlr.dehttps://orcid.org/0000-0003-2336-6059NICHT SPEZIFIZIERT
Hein, SimonSimon.Hein (at) dlr.dehttps://orcid.org/0000-0002-6728-9983NICHT SPEZIFIZIERT
Becker-Steinberger, KatharinaKatharina.Becker-Steinberger (at) dlr.deNICHT SPEZIFIZIERTNICHT SPEZIFIZIERT
Wachsman, EricMaryland Energy Innovation InstituteNICHT SPEZIFIZIERTNICHT SPEZIFIZIERT
Latz, ArnulfArnulf.Latz (at) dlr.deNICHT SPEZIFIZIERTNICHT SPEZIFIZIERT
Datum:4 Mai 2021
Erschienen in:ACS Applied Energy Materials
Referierte Publikation:Ja
Open Access:Ja
Gold Open Access:Nein
In SCOPUS:Ja
In ISI Web of Science:Ja
Band:4
DOI:10.1021/acsaem.1c00362
Seitenbereich:Seiten 4786-4804
Verlag:American Chemical Society (ACS)
ISSN:2574-0962
Status:veröffentlicht
Stichwörter:all-solid-state batteries garnet solid electrolyte 3D microstructure-resolved simulations interface resistance grain boundary lithium interface
HGF - Forschungsbereich:Energie
HGF - Programm:Materialien und Technologien für die Energiewende
HGF - Programmthema:Elektrochemische Energiespeicherung
DLR - Schwerpunkt:Energie
DLR - Forschungsgebiet:E SP - Energiespeicher
DLR - Teilgebiet (Projekt, Vorhaben):E - Elektrochemische Speicher
Standort: Ulm
Institute & Einrichtungen:Institut für Technische Thermodynamik > Computergestützte Elektrochemie
Hinterlegt von: Danner, Timo
Hinterlegt am:23 Dez 2021 21:12
Letzte Änderung:01 Jun 2022 03:00

Nur für Mitarbeiter des Archivs: Kontrollseite des Eintrags

Blättern
Suchen
Hilfe & Kontakt
Informationen
electronic library verwendet EPrints 3.3.12
Gestaltung Webseite und Datenbank: Copyright © Deutsches Zentrum für Luft- und Raumfahrt (DLR). Alle Rechte vorbehalten.