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Coulometric Titration of Active Sites at Mesostructured Cobalt Oxide Spinel by Surface Interrogation Mode of Scanning Electrochemical Microscopy

Lorenz, Julian und Yu, Mingquan und Tüysüz, Harun und Harms, Corinna und Dyck, Alexander und Wittstock, Gunther (2020) Coulometric Titration of Active Sites at Mesostructured Cobalt Oxide Spinel by Surface Interrogation Mode of Scanning Electrochemical Microscopy. Journal of Physical Chemistry C, 124 (14), Seiten 7737-7748. ACS Publications. doi: 10.1021/acs.jpcc.9b11114. ISSN 1932-7447.

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Offizielle URL: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcc.9b11114

Kurzfassung

Cobalt-based transition-metal oxides are promising candidates for the oxygen evolution reaction (OER). However, a complex interplay between the catalyst crystal structures and material morphologies as well as the surface reactions hampers a comprehensive understanding of the electrocatalytic OER at those materials. Here, we investigate the amount and reactivity of specific surface sites of a mesostructured cobalt oxide spinel powder by surface interrogation mode of scanning electrochemical microscopy (SI-SECM). The powder material was supplied in cavity microelectrodes and efficiently titrated with an Fe(II)-triethanolamine redox mediator generated at a gold microelectrode in an alkaline electrolyte. Thus, quantification of different surface sites was achieved, and their reactivity showed dependence on the cobalt oxidation state. Titration experiments after adjustable time delays with respect to the generation of the different surface sites indicated that these surface sites are active for the OER. Kinetic analysis revealed two pseudo-first-order decay constants that were related to fast and slow surface sites for the OER. Rate constants were determined for potentials where predominantly a mixed-valence CoIII/IV state might be present as the most active species. These results expand the great potential of the surface interrogation mode on studying the reaction kinetics of distinct surface sites for practically relevant powdered, nonprecious metal catalysts to address a highly relevant challenge in electrocatalysis.

elib-URL des Eintrags:https://elib.dlr.de/134664/
Dokumentart:Zeitschriftenbeitrag
Titel:Coulometric Titration of Active Sites at Mesostructured Cobalt Oxide Spinel by Surface Interrogation Mode of Scanning Electrochemical Microscopy
Autoren:
AutorenInstitution oder E-Mail-AdresseAutoren-ORCID-iDORCID Put Code
Lorenz, Julianjulian.lorenz (at) dlr.dehttps://orcid.org/0000-0002-9936-7667NICHT SPEZIFIZIERT
Yu, Mingquanyu (at) mpi-muelheim.mpg.dehttps://orcid.org/0000-0001-5825-5370NICHT SPEZIFIZIERT
Tüysüz, Haruntueysuez (at) mpi-muelheim.mgp.dehttps://orcid.org/0000-0001-8552-7028NICHT SPEZIFIZIERT
Harms, Corinnacorinna.harms (at) dlr.dehttps://orcid.org/0000-0001-5916-3224NICHT SPEZIFIZIERT
Dyck, Alexanderalexander.dyck (at) dlr.dehttps://orcid.org/0000-0002-5010-8226NICHT SPEZIFIZIERT
Wittstock, Guntherwittstock (at) uol.dehttps://orcid.org/0000-0002-6884-5515NICHT SPEZIFIZIERT
Datum:15 März 2020
Erschienen in:Journal of Physical Chemistry C
Referierte Publikation:Ja
Open Access:Ja
Gold Open Access:Nein
In SCOPUS:Ja
In ISI Web of Science:Ja
Band:124
DOI:10.1021/acs.jpcc.9b11114
Seitenbereich:Seiten 7737-7748
Verlag:ACS Publications
ISSN:1932-7447
Status:veröffentlicht
Stichwörter:surface interrogation mode of scanning electrochemical microscopy, surface sites, cobalt oxide spinel, coulometric titration, OER, reaction kinetics
HGF - Forschungsbereich:Energie
HGF - Programm:TIG Technologie, Innovation und Gesellschaft
HGF - Programmthema:Erneuerbare Energie- und Materialressourcen für eine nachhaltige Zukunft
DLR - Schwerpunkt:Energie
DLR - Forschungsgebiet:E SY - Energiesystemanalyse
DLR - Teilgebiet (Projekt, Vorhaben):E - Energiesystemtechnik (alt)
Standort: Oldenburg
Institute & Einrichtungen:Institut für Vernetzte Energiesysteme > Brennstoffzellen
Hinterlegt von: Lorenz, Julian
Hinterlegt am:25 Mai 2020 10:33
Letzte Änderung:24 Okt 2023 10:52

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