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Einfluss von Platin-Abscheidungen auf die Membrandegradation in Polymerelektrolytbrennstoffzellen

Helmly, Stefan (2016) Einfluss von Platin-Abscheidungen auf die Membrandegradation in Polymerelektrolytbrennstoffzellen. Dissertation, Universität Stuttgart.

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Official URL: http://elib.uni-stuttgart.de/bitstream/11682/8811/9/Dissertation_Helmly.pdf

Abstract

Bei der Polymerelektrolytbrennstoffzelle (proton exchange membrane fuel cell, PEMFC) kann sich im Betrieb in der Elektrode Pt auflösen und in der Elektro-lytmembran wieder abscheiden. Da sich zugleich die Diffusion der Reaktanten der Zelle, H2 und O2, durch die Membran nicht vermeiden lässt, reagieren an den katalytisch aktiven Pt-Abscheidungen beide Stoffe, wobei u. a. schädliche re-aktive Spezies entstehen können. Dies führt in den meisten Fällen zu einem dras-tischen Anstieg der normalerweise geringen Rate der Membranzersetzung. Aller-dings wurde in einigen Experimenten auch das Gegenteil berichtet, nämlich eine Verringerung der Zersetzungsrate. Zur Erklärung des ambivalenten Effekts der Pt-Abscheidungen auf die Membrandegradation gibt es in der Literatur bisher zwei Theorien. Zum einen wird der örtlichen Verteilung der Abscheidungen ein entscheidender Einfluss zugesprochen, zum anderen den elektrochemischen Bedingungen an den Pt-Abscheidungen. Die Identifikation des tatsächlichen Einflussfaktors bzw. der Faktoren ist notwendig, um ein besseres Verständnis von der chemischen Degradation aufzubauen und Vermeidungsstrategien entwickeln zu können. Um die Aufklärung voranzutreiben, werden in dieser Arbeit die beiden vor-geschlagenen Theorien experimentell überprüft. Dies erfolgt anhand von in-situ Degradationstests mit Brennstoffzellen, in deren Membran zuvor Pt abge-schieden wurde. In verschiedenen Experimenten wurden die Einflussfaktoren elektrochemische Bedingungen und Partikelverteilung systematisch variiert und die Wirkung auf die Membranzersetzung untersucht. Die größten Heraus-forderungen bei diesen Versuchen waren zum einen geeignete Experimente zu entwickeln und zum anderen die weitere Abscheidung von Pt während des Degradationstests zu verhindern. Zur Lösung dieses Problems wurde die Zellkonfiguration experimentabhängig angepasst und gewechselt, indem Elektroden mit entweder stabilem oder instabilem Pt verwendet wurden. Hierfür wurden im Vorhinein geeignete Elektroden in einem Vergleichstest identifiziert. In den Experimenten zeigte sich eine starke Abhängigkeit der Membrandegrada-tion von der Verteilung der Pt-Abscheidungen, vor allem von der Partikeldichte. Dagegen konnte der Einfluss der elektrochemischen Bedingungen auf die Memb-randegradation letztlich nicht validiert werden. Offenbar war im dazu durch-geführten Experiment der Effekt des Potentialeinflusses zu gering gewesen, wie sich in der anschließenden simulativen Untersuchung herausgestellt hatte. Somit konnte nur die Theorie über den Zusammenhang von Pt-Verteilung und Ausmaß der chemischen Degradation bestätigt werden. Der degradationshemmende Effekt von Pt konnte allerdings in keiner der Messungen beobachtet werden. Hierfür war die Partikeldichte vermutlich zu gering. Zusammengefasst kann gesagt werden, dass die chemische Membrandegradation durch Pt-Abscheidungen ein praktisch kaum vermeidbarer und beeinflussbarer Prozess ist. Eine Verhinderung bzw. Abschwächung erfordert in erster Linie andere oder stabilere Materialien im Katalysator und in der Elektrolytmembran. Jedoch besteht durch die Wahl geeigneter Betriebsbedingungen ein gewisses Potential zu Milderung der Degradation durch Pt-Abscheidungen.

Item URL in elib:https://elib.dlr.de/108634/
Document Type:Thesis (Dissertation)
Title:Einfluss von Platin-Abscheidungen auf die Membrandegradation in Polymerelektrolytbrennstoffzellen
Authors:
AuthorsInstitution or Email of AuthorsAuthors ORCID iD
Helmly, Stefanstefan.helmly (at) dlr.deUNSPECIFIED
Date:April 2016
Refereed publication:Yes
Open Access:No
Gold Open Access:No
In SCOPUS:No
In ISI Web of Science:No
Number of Pages:228
Status:Published
Keywords:PEMFC, Degradation, Katalysator, Membran, Platin, Brennstoffzelle, Alterung, Elektrode
Institution:Universität Stuttgart
Department:Institut für Thermodynamik und Wärmetechnik
HGF - Research field:Energy
HGF - Program:Storage and Cross-linked Infrastructures
HGF - Program Themes:Fuel cells
DLR - Research area:Energy
DLR - Program:E EV - Energy process technology
DLR - Research theme (Project):E - Electrochemical Processes (Fuel Cells) (old)
Location: Stuttgart
Institutes and Institutions:Institute of Engineering Thermodynamics > Electrochemical Energy Technology
Deposited By: Helmly, Stefan
Deposited On:01 Dec 2016 10:47
Last Modified:01 Dec 2016 10:47

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