Functionally Graded Anode Catalyst Layers for PEM Water Electrolysis

Kurzfassung

Die Abhängigkeit von teuren und knappen Ir-Katalysatoren dämpft die breite Anwendung von Protonenaustauschmembran Wasserelektrolysesystemen, so dass die Verringerung des Materialbedarfs für die künftige Rolle dieser Technologie bei der Energiewende entscheidend ist. Eine effizientere Nutzung des Katalysatormaterials kann die Kommerzialisierung dieser Technologie beschleunigen; selbst geringfügige Steigerungen der Katalysatoreffizienz können einen erheblichen Gesamteffekt haben. In dieser Arbeit werden neuartige, auf Gradienten basierende Strukturen für Anodenkatalysatorschichten mit dem Ziel untersucht, die Katalysatorausnutzung und -effizienz zu verbessern und möglicherweise die erforderlichen Mengen an Ir zu reduzieren. Es werden mehrere verschiedene Katalysatorsynthesen auf Ir-Trägerbasis unter Berücksichtigung ihrer elektrochemischen Aktivität, Stabilität, Reproduzierbarkeit und Spezifität der gewünschten Ir-Beladung bewertet. Ein Katalysator, der mit dem Adam’s Fusions-Ansatz entwickelt wurde, konnte als optimal für die weitere Verwendung in dieser Arbeit angesehen werden. Dies beruht auf dessen relativ hohen elektrochemischen Aktivität gegenüber der Sauerstoffevolutionsreaktion und der ausgezeichneten Stabilität, die in erster Linie auf seine überwiegende Rutil-IrO2-Zusammensetzung zurückzuführen ist. Dieser Katalysator wird weiterhin zur Herstellung von homogenen und Gradienten- Katalysatorschichten verwendet. Die Charakterisierung dieser Schichten gibt Aufschluss über spezifische lokale Überspannungen während des Betriebs der Katalysatorschicht und die Auswirkungen der Gradientenstruktur auf diese. Zwischen den Ir-Spezies und dem Sb-dotiertem SnO2-Träger werden vorteilhafte Wechselwirkungen beobachtet, die die kinetischen Parameter im Vergleich zu metallischen Ir Referenzkatalysatoren erheblich verbessern. Es wird angenommen, dass diese Verbesserung durch Metall-Metalloxid Trägerinteraktionen zustande kommt, möglicherweise durch eine Halbleiter-Metall-Kontakt an der Grenzfläche zwischen den Partikeln, was sich positiv auf den gesamten Katalysator auswirkt. Das Gradientendesign, das auf einer unterschiedlichen Ir-Beladung entlang der Dicke der Katalysatorschicht beruht, führt zu einer verbesserten Gesamtleistung, die den erwarteten Durchschnitt der beiden homogenen Teilschichten übertrifft. Es werden verschiedene Auswirkungen auf die elektrische Leitfähigkeit und den Ionentransportwiderstand beobachtet, die durch die Positionierung der einzelnen Teilschichten bestimmt werden. Diese Effekte führen zu einer Verringerung des Gesamtzellpotenzials, wodurch die Katalysatoreffizienz verbessert wird. Eine höhere Ir-Beladung in der Nähe der porösen Transportschicht erweist sich als vorteilhaft für die Leistung und führt zur leistungsstärksten Schicht auf der Grundlage der Katalysatorbeladung, was wahrscheinlich auf geringere lokale elektrische Widerstände zurückzuführen ist. Ein weiteres Gradientendesign, das auf einer unterschiedlichen Ionomerbeladung basiert, wird ebenfalls untersucht, wobei sich vorteilhafte Effekte zeigen und die Gradientenschichten im Vergleich zu den homogenen Schichten eine höhere Leistung aufweisen. Ein optimiertes Verhältnis von Ionomer-besetztem Porenvolumen zum gesamten Porenvolumen scheint in diesem Zusammenhang der einflussreichste Faktor zu sein, der eine optimierte elektrische Leitfähigkeit der Katalysatorschicht in der Ebene und quer zur Ebene ermöglicht. Beide Varianten des Gradienten-Designs führen zu einer verbesserten Leistung und optimierten lokalen Überspannungstermini für die hier untersuchten Katalysatorschichten, was zu einem vielversprechenden Konzept für das Design von Katalysatorschichten in der Protonenaustauschmembran Wasserelektrolyse führt.