Untersuchung der irreversiblen Kohlenstoffbildung bei der Reformierung von Erd- oder Biogas zu Synthesegas

Kurzfassung

Im Rahmen einer 2019 abgeschlossenen Masterarbeit an der RWTH wurde ein Modell für Bajonettreaktoren zur Reformierung von Erdgas zu Synthesegas, mit Fokus auf einer detaillierten Beschreibung der Wärmeübertragung, modelliert. Für dieses Reaktormodell wurde bereits ein umfassender Reaktionsmechanismus gewählt, wobei die irreversible Abblagerung von Kohlenstoff unberücksichtigt blieb, da es sich um eine kinetische Gleichgewichtsbetrachtung handelte. Diese beruht auf der Grundannahme der Reversibilität aller Reaktionen. Das Reaktormodell wird aktuell bezüglich der chemischen Vorgänge und einer kurzen Rechenzeit weiterentwickelt. Wie mehrere umfassende, experimentelle Arbeiten gezeigt haben, kann es - insbesondere bei der trockenen Reformierung von Methan - zu einer Ablagerung von irreversiblem Kohlenstoff am Katalysator kommen, wodurch dieser über die Zeit deaktiviert wird. Diese Ablagerung kann nicht mit dem aktuellen Modell nachempfunden werden. Die vorliegende Arbeit befasst sich mit einer umfassenden Recherche zu der Kohlenstoffbildung während der Reformierung von Erd- oder Biogas und möglichen Vermeidungsstrategien von Kohlenstoff Ablagerungen. Zum einen ist hierfür ein tiefgehendes Verständnis der chemischen Reaktionsabläufe und Kinetik ausschlaggebend. Es soll aus recherchierten Modellansätzen eine Empfehlung formuliert werden, wie die irreversible Kohlenstoffbildung in das aktuell weiterentwickelte Reaktormodell eingebunden werden kann. Zum anderen wird die Rolle des Katalysators, seiner Zusammensetzung und Beschaffenheit bezüglich der Kohlenstoffbildung diskutiert. Durch die Recherche wurde erkannt, dass die Bildung von Kohlenstoff abhängig von vielen verschiedenen Einflussparametern ist. Hierbei ist die Zusammensetzung der Reaktanden - insbesondere der Anteil des Wasserdampfs - von besonderer Bedeutung, da sie Einfluss darauf nimmt, welche Reaktionen stattfinden. Die Haupterkenntnis der Arbeit beruht darin, dass die Bildung von irreversiblen Kohlenstoffablagerungen maßgeblich abhängig von den Materialeigenschaften des Katalysators ist, welche im kinetischen, kontinuierlichen, homogenen Modell nicht abgebildet werden können. Daher wird empfohlen, diese Auswirkungen experimentell genauer zu untersuchen.